Nach der offiziellen Trennung der Beatles im April 1970 hatte Harrison als Solomusiker den erfolgreichsten Neubeginn. Er veröffentlichte im November 1970 All Things Must Pass, das erste Dreifach-Album in der Popgeschichte. Produzent war Phil Spector, der auch für die Produktion des Albums Let It Be der Beatles verantwortlich war. Auf All Things Must Pass erschienen viele Lieder, die sich im Laufe der Jahre bei Harrison angesammelt und nicht den Weg auf ein Beatles-Album gefunden hatten. Es ist bis heute das kommerziell erfolgreichste Album eines Ex-Beatles und wurde im Jahr 2001 von Harrison überarbeitet und noch einmal veröffentlicht. Auf dem Album befindet sich auch der erfolgreichste Titel seiner Solokarriere, die Singleauskopplung My Sweet Lord, der sich allerdings nachträglich laut Gerichtsurteil als unbewusstes Plagiat des Stückes He’s So Fine von The Chiffons herausstellte. Es war der erste Nummer-eins-Hit eines Ex-Beatle. Die zweite Singleauskopplung What Is Life wurde ein weiterer Top-Ten-Hit in Deutschland und den USA.
George Harrison organisierte im Jahr 1971 zusammen mit Ravi Shankar das Konzert für Bangladesch, das am 1. August 1971 im Madison Square Garden in New York vor insgesamt 40.000 Zuschauern stattfand. Neben Harrison traten unter anderem Ringo Starr, Billy Preston, Eric Clapton und Bob Dylan auf. Als Bühnenmusiker wirkte auch Klaus Voormann mit, ein Freund der Beatles aus Hamburger Tagen. Weitere Künstler, die für das Konzert eingeladen worden waren, sagten im Vorwege ab, wie Paul McCartney, oder hatten wie Mick Jagger Probleme mit ihrem Visum. Mit John Lennon soll es Unstimmigkeiten über die Teilnahme seiner Ehefrau Yoko Ono gegeben haben, so dass auch er nicht auftrat. Das Konzert, die Vermarktung als Dreifach-Langspielplatte sowie der Kinofilm waren ein finanzieller Erfolg und dienten als Vorlage für weitere Benefizkonzerte in den kommenden Jahrzehnten. Bedingt durch rechtliche Probleme, da die teilnehmenden Künstler bei verschiedenen Schallplattenfirmen unter Vertrag standen, verzögerte sich der Veröffentlichungstermin auf den Dezember 1971 in den USA. In Europa erschien das Dreifach-Album erst nach Weihnachten im Januar 1972. Der Konzertfilm kam im März 1972 in die Kinos. Ravi Shankar und George Harrison erhielten am 5. Juni 1972 von der UNICEF die Auszeichnung: The Child is the Father of the Man. Im Vorwege des Konzerts erschien im Juli 1971 die Single Bangla Desh.
George Harrison produzierte die kommerziell erfolgreichen Ringo-Starr-Singles It Don’t Come Easy (April 1971) und Back Off Boogaloo (März 1972), weiterhin spielte er im Mai 1971 bei fünf Titeln auf dem John-Lennon-Album Imagine Gitarre.
Im Jahr 1973 wurde Give Me Love, Give Me Peace On Earth ein weiterer Nummer-eins-Hit in den USA. Auch das dazugehörige Album Living in the Material World (Mai 1973) erreichte die Spitze der US-amerikanischen Charts. Viele Texte der Lieder des Albums spiegeln religiöse und philosophische Ansichten von George Harrison wider. Im März 1973 war George Harrison bei den Aufnahmen zu Ringo Starrs Album Ringo anwesend, mit dem er die Gemeinschaftskomposition Photograph sowie die – bis dahin noch unveröffentlichten – Harrison-Kompositionen Sunshine Life For Me (Sail Away Raymond) und You and Me (Babe) aufnahm. Der letztere Titel war eine Gemeinschaftskomposition mit Mal Evans. Photograph erreichte den ersten Platz in den US-amerikanischen Single-Charts. Bei der Aufnahme der John-Lennon-Komposition I’m the Greatest am 13. März 1973 spielte Lennon Klavier und übernahm den Hintergrundgesang, George Harrison spielte Gitarre, Ringo Starr sang und spielte Schlagzeug. Damit fehlte nur Paul McCartney zu einer Beatles-Reunion. Den Bass spielte allerdings Klaus Voormann, die Orgel Billy Preston.
Zwischen dem 3. November und 20. Dezember 1974 war Harrison erstmals auf einer Solo-Tournee. Es wurden 45 Konzerte in 26 Städten in Nordamerika durchgeführt. Negativ wirkte sich aus, dass Harrison an einer Kehlkopfentzündungerkrankt war, worunter sein Gesang stark litt, was auch auf seinem nachfolgenden Album Dark Horse (Dezember 1974) zu hören ist. Das Album wurde während der Trennungsphase von seiner Ehefrau Pattie Harrison aufgenommen. Sie verließ ihn, um mit Eric Clapton zusammenzuleben, die kinderlose Ehe wurde 1977 geschieden. Am 20. Dezember 1974 trafen sich John Lennon und George Harrison letztmals in New York.