Obwohl die Musik der Beatles von John Lennon und Paul McCartney dominiert wurde, stammen einige sehr erfolgreiche Kompositionen von George Harrison, beispielsweise While My Guitar Gently Weeps, Something und Here Comes the Sun. Harrison steuerte während der aktiven Zeit bei den Beatles zwischen 1962 und 1970 insgesamt 22 eigene Kompositionen bei, erstmals auf dem Album With the Beatles (1963): Don’t Bother Me; Help! (1965): I Need You und You Like Me Too Much; Rubber Soul (1965): Think for Yourself und If I Needed Someone; Revolver (1966): Taxman, Love You To und I Want to Tell You; Sgt. Pepper’s Lonely Hearts Club Band (1967): Within You Without You; Magical Mystery Tour (1967): Blue Jay Way; The Beatles (1968): While My Guitar Gently Weeps, Long, Long, Long, Piggies und Savoy Truffle; Yellow Submarine (1969): Only a Northern Song und It’s All Too Much; Abbey Road (1969): Something und Here Comes the Sun; Let It Be (1970): I Me Mine und For You Blue. Des Weiteren erschien im Jahr 1968 als Single-B-Seite The Inner Light und im folgenden Jahr Old Brown Shoe sowie die instrumentale Gemeinschaftskomposition Flying (1967) und Dig It (1970).
Weitere unveröffentlichte Lieder erschienen erst 1995 und 1996 auf den Alben der Anthology-Serie: You Know What to Do (1964), Not Guilty (1968) und All Things Must Pass (1969), die instrumentale Gemeinschaftskomposition 12-Bar Original (1965) sowie Los Paranoias (1968). Die Demos Circles und Sour Milk Sea, im Mai 1968 aufgenommen sowie diverse Probeaufnahmen während der Let-It-Be-Sessions, wie Let It Down, Hear Me Lord und Isn’t It a Pity, wurden nicht offiziell veröffentlicht. Darüber hinaus sang George Harrison auch die Lennon/McCartney-Kompositionen Do You Want to Know a Secret? (1963), I’m Happy Just to Dance with You (1964) und die Fremdkompositionen Chains (1963), Devil in Her Heart (1963), Roll Over Beethoven (1963) und Everybody’s Trying to Be My Baby (1964).
Im Januar 1969 verließ George Harrison während der Dreharbeiten zum Film Let It Be für zwölf Tage die Beatles, da er mit den Gegebenheiten in der Gruppe nicht mehr einverstanden war. Als Folge schrieb Harrison das Lied Wah-Wah, es steht als Metapher für Kopfschmerzen. Um die Situation für sich erträglicher zu machen, lud er Billy Preston zu den Aufnahmen ein, der später auch bei Soloaufnahmen von George Harrison, Ringo Starr und John Lennon mitwirkte. Am 3. Januar 1970 nahm George Harrison mit Paul McCartney und Ringo Starr seine Komposition I Me Mine auf, es war die letzte offizielle Aufnahmesession der Beatles bis zum Jahr 1994.